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        【原創(chuàng)】固體氧化物燃料電池關(guān)鍵材料的探索


        來源:中國粉體網(wǎng)   喬木

        [導讀]  尋找適合的SOFC關(guān)鍵材料依然是研究者在前進方向上的重大挑戰(zhàn)。

        中國粉體網(wǎng)訊  隨著“雙碳”目標的提出,氫能與燃料電池技術(shù)迎來了快速發(fā)展的契機,而可以實現(xiàn)氫能和現(xiàn)有化石燃料清潔高效利用的固體氧化物燃料電池,與我國現(xiàn)有能源供應系統(tǒng)兼容,未來前景十分廣闊。


        作為第三代燃料電池,固體氧化物燃料電池有發(fā)電效率高、壽命長、成本低、燃料適應性廣等突出優(yōu)點,可以應用在分布式發(fā)電與固定電站、家用熱電連供、便攜式電源、車用輔助電源和增程器等領(lǐng)域。


        SOFC主要由多孔的電極材料、致密的電解質(zhì)和連接材料組成,其關(guān)鍵材料決定了電池的功率密度和使用壽命。


        由于SOFC的反應原料是氣體,且反應在電池內(nèi)部發(fā)生,因此要求電池結(jié)構(gòu)中電極部分為多孔材料,以提供充足的氣體傳輸通道和反應界面。同時SOFC在運行時需要較高的工作溫度,這就要求電極材料熱膨脹系數(shù)與電解質(zhì)材料和連接材料相近,同時兼具良好的化學穩(wěn)定性和抗腐蝕性能。


        陽極材料


        陽極材料是SOFC主要的催化反應場所之一。SOFC的陽極區(qū)需要進行H2的催化反應,運行過程中H+與O2-結(jié)合并將反應過程中釋放的e-傳遞到外電路中,因此SOFC陽極材料要求:

        (1)良好的催化活性。

        (2)離子電導性與電子電導性較好。

        (3)還原氣氛下足夠穩(wěn)定。

        (4)與電解質(zhì)材料熱膨脹系數(shù)匹配,避免運行高溫條件下因膨脹應力出現(xiàn)電池材料開裂現(xiàn)象,致電池性能降低。

        (5)具有良好的化學穩(wěn)定性與高化學兼容性。

        (6)具有合適的孔隙率,維持電池運行時的多孔性,為反應界面提供充足的燃料氣體。


        廣義上講,高電子導電性的材料均可應用于陽極,Ni、Fe、Ag、Pt、Co等都被制成陽極材料。然而由于穩(wěn)定性、制造成本品貴和匹配問題而被限制。


        Ni基金屬陶瓷陽極材料

        由于Ni具有電子導電性能較高、催化活性良好、化學穩(wěn)定性高以及成本低廉的特性,成為了SOFC陽極材料的普遍選擇。但Ni的熱膨脹系數(shù)無法匹配電解質(zhì)材料,電池運行時會出現(xiàn)硫中毒、碳沉積和Ni氧化現(xiàn)象的問題限制了其在陽極的應用。為解決這些問題,研究者向Ni中添加電解質(zhì)相,制成Ni/電解質(zhì)金屬陶瓷陽極材料。


        Cu基金屬陶瓷陽極材料

        Cu等其他具有良好的導電性與化學穩(wěn)定的金屬制作陽極材料解決積碳問題。Cu對C-H鍵催化活性較低,能夠有效緩解碳沉積現(xiàn)象,但Cu基陶瓷陽極材料對硫中毒和水蒸氣氧化現(xiàn)象和抗熱震性問題并無緩解。


        ABO3型鈣鈦礦陽極材料

        ABO3型鈣鈦礦結(jié)構(gòu)的A位為堿土金屬元素或者稀土元素,B位為過渡金屬元素。通過在A、B位摻雜低價陽離子改變材料內(nèi)部結(jié)構(gòu),增加氧空位濃度,促進氧離子在材料內(nèi)部移動,提高材料離子電導性,同時改變摻雜的參比,可以調(diào)控材料的結(jié)構(gòu)與催化性能。目前以LaSrO3-δ與SrTiO3-δ基鈣鈦礦為典型的鈣鈦礦型陽極材料,常用摻雜元素主要有Mn、Fe、Ni、Ru、Co、Ti和V等。


        陰極材料

        陰極材料主要為O2提供反應場所,主要功能為吸附催化O2還原成O2-,隨后O2-通過電解質(zhì)傳遞到陽極進行電化學反應。通常SOFC陰極材料要求:

        (1)具有良好的反應催化活性。

        (2)離子電導性與電子電導性較好,接受電子同時使氧氣在陰極中被高效催化。

        (3)在氧化氣氛下?lián)碛休^好的穩(wěn)定性。

        (4)與電解質(zhì)材料和連接體材料有近似的TEC,避免在電池運行的高溫條件下受到膨脹應力產(chǎn)生電池材料開裂導致電池性能失效。

        (5)具有良好的化學穩(wěn)定性和高化學兼容性。

        (6)具有合適的孔率,確保電池運行時也能保持多孔性,能夠為反應界面提供充足的反應氣體。

        (7)具有成本效益。


        目前合適的陰極材料選擇主要為鈣鈦礦結(jié)構(gòu)、雙鈣鈦礦結(jié)構(gòu)與Ruddlesden-Popper相復合材料(R-P結(jié)構(gòu))。


        鈣鈦礦結(jié)構(gòu)陰極材料

        理想ABO3鈣鈦礦型氧化物的晶體結(jié)構(gòu)

        目前,ABO3結(jié)構(gòu)氧化物是陰極材料中最普遍、最常見的結(jié)構(gòu)類型。目前,錳酸鑭鍶(LSM)是較為經(jīng)典的SOFC陰極材料,主要應用于高溫SOFC中。


        雙鈣鈦礦結(jié)構(gòu)陰極材料

        雙鈣鈦礦結(jié)構(gòu)

        雙鈣鈦礦結(jié)構(gòu)陰極材料是通過在雙鈣鈦礦A2B2O6中的A位或B位進行元素摻雜制備而成的。目前LnBaCo2O5+δ(LBCO,Ln=La,Pr,Nd,Y,Gd,Sm)是A位摻雜雙鈣鈦礦結(jié)構(gòu)陰極材料中研究較多的結(jié)構(gòu)。


        B位摻雜時會發(fā)生離子變價或產(chǎn)生氧空位保持電中性,從而產(chǎn)生離子電導性。Sr2Fe1.5Mo0.5O6-δ(SFM)是一種結(jié)構(gòu)穩(wěn)定、TEC匹配、擁有高電導率和氧化還原催化活性等特性的先進SOFC陰極材料。


        Ruddlesden-Popper相復合材料

        (R-P)型材料晶體結(jié)構(gòu)

        Ruddlesden-Popper(R-P)型材料是結(jié)構(gòu)通式為An+1BnO3n+1的類鈣鈦礦結(jié)構(gòu),由于 Ln2NiO4(Ln=La,Pr,Nd)離子電導率、表面氧交換系數(shù)以及體擴散系數(shù)較高,TEC與常用電解質(zhì)相近,是目前研究廣泛的R-P陰極材料。


        電解質(zhì)


        電解質(zhì)是SOFC的核心材料,其主要功能為傳導離子,在陽極與陰極中形成通路。電解質(zhì)的性質(zhì)(電導率、穩(wěn)定性、熱膨脹系數(shù)、致密化程度、厚度等)直接影響電池的工作溫度和轉(zhuǎn)換效率,并決定所匹配的電極材料及制備技術(shù)。SOFC對電解質(zhì)有以下要求:


        (1)具有高的離子電導率、低的電子電導率。

        (2)在高溫下的氧化、還原氣氛中,結(jié)構(gòu)、尺寸、形貌等具有良好的穩(wěn)定性。

        (3)在制備和運行條件下與電池其他組件具有化學相容性,不發(fā)生界面擴散。

        (4)從室溫到運行溫度下與電池其它組件熱膨脹系數(shù)相匹配。

        (5)具有高致密度和足夠的機械強度,從室溫到電池的運行溫度,電解質(zhì)材料必須保證燃料氣體和空氣不發(fā)生串氣,在電池制備和運行條件下不會開裂。


        常見的SOFC電解質(zhì)材料有ZrO2基電解質(zhì)、CeO2基電解質(zhì)、Bi2O3基電解質(zhì)和鈣鈦礦結(jié)構(gòu)的電解質(zhì)等。


        ZrO2基電解質(zhì)

        ZrO2基電解質(zhì)是中高溫運行溫度下研究最早、最廣泛且研究最深入的一類材料。目前在運行溫度800~1000℃范圍內(nèi)使用廣泛,擁有良好的化學穩(wěn)定性和氧離子電導性,但純ZrO2的氧離子電導率較低,不符合電解質(zhì)材料的使用要求。目前常見的ZrO2基電解質(zhì)是Y2O3的ZrO2體系,在ZrO2中摻雜Y2O3金屬離子的時候,Zr4+的點陣位置會被Y3+占據(jù),同時產(chǎn)生了氧空位,有利于氧離子的傳導。


        CeO2基電解質(zhì)

        CeO2螢石結(jié)構(gòu)示意圖

        CeO2與ZrO2同為螢石結(jié)構(gòu),在相同的溫度下,CeO2基電解質(zhì)電導率比YSZ要高出1~2個數(shù)量級,在600℃左右的溫度下就能達到較為理想的離子電導率。但純CeO2氧離子電導率較低,要想改善純CeO2電導率低,可以對其進行摻雜(二價或三價金屬氧化物),摻雜后的化合物具有較低的導電活化能以及較高的電導率,可以作為電解質(zhì)材料去使用。


        Bi2O3基電解質(zhì)

        Bi2O3是目前發(fā)現(xiàn)的自然界中離子電導率最高的氧離子導體,但是Bi2O3在不同的溫度和條件下會呈現(xiàn)出α、β、γ和δ主要不同的晶體結(jié)構(gòu)。在δ-Bi2O3中摻雜適量的三價稀土氧化物可以形成固溶體,能夠有效提高δ-Bi2O3穩(wěn)定性,同時提高電導率。


        鈣鈦礦結(jié)構(gòu)電解質(zhì)

        ABO3型鈣鈦礦結(jié)構(gòu)穩(wěn)定,通過在A位與B位陽離子摻雜調(diào)整制備的材料不同性質(zhì):離子導電、電子導電和絕緣性能,匹配電解質(zhì)材料高離子電導與低電子電導的需求。LaGaO3基材料表現(xiàn)出高氧離子電導性能,是研究最多的鈣鈦礦結(jié)構(gòu)電解質(zhì)材料。



        小結(jié)

        SOFC作為21世紀綠色能源,其電極材料與電解質(zhì)材料的開發(fā)利用取得了一定的進展,但如何解決SOFC的陽極材料中的碳沉積和硫中毒問題、如何優(yōu)化陰極鈣鈦礦材料的穩(wěn)定性及熱膨脹系數(shù)和如何對已有電解質(zhì)的摻雜改性的難題依然存在。尋找適合的SOFC關(guān)鍵材料依然是研究者在前進方向上的重大挑戰(zhàn)。


        參考來源:

        1.李靜、劉阿鵬《固體氧化物燃料電池材料的研究進展》

        2.常春等《固體氧化物燃料電池陰極材料的研究進展》

        3.毛翔鵬等《固體氧化物燃料電池材料發(fā)展現(xiàn)狀》

        4.孫楊等《固體氧化物燃料電池電解質(zhì)發(fā)展現(xiàn)狀》


        (中國粉體網(wǎng)編輯整理/喬木)

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