編號：NMJS07238
篇名：雙層石墨烯層間限域CO氧化反應的密度泛函研究
作者：崔樹穩(wěn) 李璐 魏連甲 錢萍
關(guān)鍵詞： 石墨烯 限域反應 密度泛函理論 反應能壘
機構(gòu)： 滄州師范學院物理與信息工程學院 中國科學院力學研究所 北京科技大學數(shù)理學院
摘要： 利用密度泛函理論,研究了雙層石墨烯層間一氧化碳(CO)與氧(O)的氧化反應,獲得了雙層石墨烯層間距與反應能壘的定量關(guān)系.計算結(jié)果表明反應初態(tài)、過渡態(tài)、末態(tài)體系總能以及反應能壘對層間距離變化敏感:隨著層間距的逐漸縮小,反應能壘逐漸增加.因此,改變雙層石墨烯層間間距可以實現(xiàn)反應能壘的原子級調(diào)控.通過差分電荷密度分析體系的電子結(jié)構(gòu),發(fā)現(xiàn)當雙層石墨烯層間距較小時,過渡態(tài)O—C=O中碳原子與石墨烯上下層中的碳原子之間有明顯的電荷堆積,出現(xiàn)sp軌道雜化,導致二者相互作用增強,在z軸方向受到束縛力,難以與吸附在石墨烯表面的氧原子形成較弱的O—C鍵,阻礙了過渡態(tài)O—C=O的形成.通過調(diào)控雙層石墨烯間距,可以降低一氧化碳氧化反應能壘.該研究可為石墨烯的應用以及新型碳基插層復合材料的制備提供一定的理論支撐.
